强关联体系钙钛矿氧化物的缺陷化学

在能源环境方面，具有电子强关联的钙钛矿氧化物有着丰富的可调变的电子态，它作为多相催化剂目前已经吸引了全世界的研究兴趣。缺陷设计被认为是调节材料电子结构和提高催化性能的最高效方式之一。我们的研究领域主要集中在具有强关联体系钙钛矿氧化物的缺陷设计和在电子结构和物理化学性质之间的关联性。在这里，我们发展三种方法优化钙钛矿氧化物的电子结构: (1) 缺陷设计路线通过控制尿素和钙钛矿氧化物之间的拓扑化学反应来实现；(2) 稀硝酸处理使得钙钛矿LSMO暴露出更多的B位元素进而增加活性位点；(3) KBH4处理使钙钛矿表面产生更多的氧缺陷进而提高催化活性。这些方法将为高效固体材料的制备提供新的设计路线。

(a) 钙钛矿LSCO的氧缺陷调控方法和带有不同氧缺陷的钙钛矿LSCO的氧的K边吸收谱；(b) 带有不同氧缺陷的钙钛矿LSCO的一氧化碳氧化活性；LSCO-1：原始样品；LSCO-2：尿素与LSCO比例为0.5；LSCO-3：尿素与LSCO比例为2；(c) 原始样品LSMO，稀硝酸处理6 min和稀硝酸处理60 min的样品的一氧化碳催化活性；(d) 加强表面区域氧气交换的学术图。较大的A位阳离子控制最外层的表面；在表面下边是Sr富集区，血红色是钙钛矿体相结构，棕色是Sr富集区(SrCoO3- 层)，外边的小球是表面第二相(SrO, SrCO3, Sr(OH)2)。